Estudió en el Colegio de Infantería de Toledo pero muy joven -durante la revolución de 1868- abandonó el Ejército y se dedicó a la gestión del patrimonio familiar y a participar en diversas instituciones sociales, culturales y benéficas aragonesas. Fue alcalde de Huesca en 1877. Pocos años después se trasladó a Zaragoza con su familia donde permanació el resto de su vida.
Dedicó gran parte de su vida pública a la Real Maestranza de Caballería de Zaragoza, en la que ingresó muy joven, con 21 años y llegó a presidirla (Teniente de Hermano Mayor) en tres ocasiones entre 1897 y 1929, las que sumó 29 años de mandato.
Está compuesto en su mayor parte de libros encuadernados ordenados cronológicamente. El contenido es misceláneo pero siempre centrado en la temática de interés de D. Luis Gonzaga de Azara: la vida familiar, la crónica social, especialmente centrada en las actividades de la aristocracia zaragozana, las diversas actividades sociales, culturales y religiosas de las múltiples entidades de las que forma parte, etc.
Son especialmente numerosas las menciones a las actividades de la Real Maestranza de Caballería, a la que dedicó gran parte de sus esfuerzos. Se recogen en los diarios los actos de la Real Maestranza,
Lo que más llama la atención de los diarios es el extraordinario gusto por recoger el máximo de información hasta niveles obsesivos. Se llegan a detallar todas las fechas, los precios de los servicios, los gastos de los viajes, los nombres de personas, los programas de los actos, los menús de los banquetes, etc.
En resumen, los diarios de Azara recogen una crónica detallada de la vida social aragonesa y española desde la época isabelina hasta el advenimiento de la II República (1856-1931)